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合肥研究院實驗呈現半水合氨分子結構到完全離子化結構相變路徑
2021年01月12日 15:16:12 來源：合肥物質科學研究院 點擊量：3712

近日，中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所與英國愛丁堡大學等合作，利用金剛石對頂砧加壓裝置研究高壓下半水合氨的物性，首次在半水合氨中發(fā)現壓力誘導的分子晶體至完全離子結構相變，相關研究成果以Ionic Phases of Ammonia-Rich Hydrate at High Densities為題，發(fā)表在《物理學評論快報》(Physical Review Letters)上。

【化工儀器網 科技前沿】近日，中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所與英國愛丁堡大學等合作，利用金剛石對頂砧加壓裝置研究高壓下半水合氨的物性，首次在半水合氨中發(fā)現壓力誘導的分子晶體至完全離子結構相變，相關研究成果以Ionic Phases of Ammonia-Rich Hydrate at High Densities為題，發(fā)表在《物理學評論快報》(Physical Review Letters)上。
 
　　自然界中穩(wěn)定存在的氨水化合物根據氨與水比例的不同可分為一水合氨、二水合氨及半水合氨。研究表明，常溫時含水量高的氨水化合物在高壓下均會脫水，形成半水合氨及多余的冰?，F階段建立的物質相圖多由分子相占主導地位，近年來，隨著研究向更惡劣條件的擴展，奇異的離子相、超離子相逐漸進入人們的視野。然而，關于半水合氨體系的相關研究仍停留在理論預測階段。
 
　　該研究通過拉曼光譜探測，結合同步輻射X射線衍射技術及第一性原理計算，對超過120萬大氣壓(相當于天王星/海王星約9870/8085km深處壓力)的半水合氨樣品開展研究。結果顯示，半水合氨樣品在高壓下會經歷分子結構-部分離子化-完全離子化的轉變，隨著壓力不斷增大，終在壓力高于69GPa條件下進入一個新的結構狀態(tài)，即穩(wěn)定的完全離子化結構。表明樣品中的水在壓力作用下完全去質子化。該研究首次報道了半水合氨中由壓力誘導的分子結構到完全離子化結構相變路徑，在較大范圍內擴展了半水合氨的相圖。
 
　　天王星和海王星等巨型冰行星內部含有大量的NH3、H2O、CH4，以及各種形式的氫，在冰行星內部條件如超高壓力下，半水合氨將大量存在。該研究呈現了半水合氨中在隨壓力變化作用下，從分子結構到完全離子化結構路徑，對進一步了解冰行星的形成及演化具有重要的指導作用。
 
　　研究工作得到國家自然科學基金、中科院、合肥研究院院長基金等的支持。
 
圖1.實驗以及DFPT理論計算半水合氨拉曼峰頻率隨壓力變化圖
 
　　圖2.(a)-(d) 下部分為不同壓力下的拉曼實驗光譜擬合結果，上部分為擬合峰強度與理論計算峰強度對比圖；(e)-(f)分別為100 GPa時相Ⅲ具有拉曼活性的低頻以及高頻N-H振動
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